Музей Серебряного века открылся 26 октября 1999 года. Экспозиция развернулась в доме, где с 1910 по 1924 год жил поэт, писатель, критик, филолог-пушкинист Валерий Яковлевич Брюсов (1873–1924).
В 1999 году, в год 200-летнего юбилея со дня рождения А.С. Пушкина, открыта экспозиция «А.С. Пушкин и русская литература Серебряного века русской литературы». Более десяти лет продолжалась реставрация, завершением ее стала экспозиция, практически целиком основанная на материалах из фондов музея.
Единичные экспонаты были взяты из частного собрания. Над созданием экспозиции под руководством заведующего музейным отделом М.Б. Шапошникова работали заслуженный работник культуры Е.Д. Михайлова, научные сотрудники Н.А. Виноградова, И.А. Гладыш, заслуженный художник России А.А. Тавризов и другие.
Дом в стиле «северный модерн» купец-обувщик И.К. Баев перестроил из деревянного двухэтажного особняка в 1910 году. Архитектор — В.И. Чагин. Летом того же года у домовладельца Баева квартиру на первом этаже снял поэт В.Я. Брюсов, и особняк москвичи стали называть «Домиком Брюсова», хотя Брюсову дом никогда не принадлежал.
В мемориальном кабинете В.Я. Брюсова находятся вещи, принадлежавшие поэту: его библиотека, дубовый стол, часы, мебельный гарнитур с обивкой 1910-ых гг., картины и рисунки, подаренные поэту художниками Ф. Рербергом, К. Феофилактовым, А. Койранским, Н. Сапуновым, Н. Гончаровой. На экспозиции второго этажа находятся уникальные рукописи и портреты Л. Рейснер работы В. Шухаева, М. Волошина кисти Б. Кустодиева, портрет Андрея Белого работы Л. Бакста.
