Первый тренерский опыт Лобановского произошел в «Днепре», который на тот момент являлся командой второго дивизиона. Там Валерий Васильевич начал работать в 1968 году, а спустя пять лет был приглашен тренировать киевское «Динамо», которое три года после Виктора Маслова возглавлял Александр Севидов, выигравший для «бело-синих» в 1971 году титул чемпиона СССР.
Спустя девять лет после своего ухода, Лобановский вернулся в киевское «Динамо», и у него в распоряжении наконец-то появилась достаточно сильная команда, чтобы воплотить в жизнь все свои идеи. Но революцию он сделал не в одиночку. Его тренерская команда состояла из четырех человек: сам Лобановский отвечал за тактику и игровые схемы, Анатолий Зеленцов заботился о подготовке отдельных футболистов, бывший тренер донецкого «Шахтера» Олег Базилевич фактически отвечал за подготовку команды в целом, а Михаил Ошемков был своего рода тактическим аналитиком, в задачу которого входил сбор и обработка статистических данных матчей. В тренировочном процессе «Динамо» ничего не отдавалось на волю случая, а все четко планировалось заранее. Игроки учились индивидуально выполнять различные задания, которые ставил перед ними Лобановский. Каждый футболист был вышколен и обучен в соответствии с тем противником, которому ему предстоит противостоять. Лобановский и его помощники смотрели на каждый матч «Динамо», прежде всего, в глобальном смысле. Все было частью их стратегии, где импровизация уходила далеко на дальний план. Списки с четырнадцатью оборонительными и тринадцатью атакующими заданиями вывешивались на стене учебного центра (там были четкие указания, что футболист должен делать, когда команда восстанавливала контроль над мячом, где должен был располагаться в тот или иной момент игры, как себя вести в организации прессинга и т.д.), чтобы ни один из футболистов не мог игнорировать базовые принципы ведения игры команды во время официальных матчей.
Но это было только основой для научной революции Лобановского. Настоящей новинкой стали командные действия. В списке из двадцати пунктов была указана целая серия тактик, таких как офсайдная ловушка или высокий прессинг. Каждая из этих тактик не была заранее определена до игры, но применялась в зависимости от обстоятельств и действий соперника, как в шахматной партии. Каждый сценарий, который мог произойти в матче, предварительно изучался и учитывался в тренировочном процессе, чтобы команда не оказалась к нему неготовой во время игры. Контроль был тотальным. На бумаге «Динамо» действовало по схеме 4-3-3, как и «Аякс» Ринуса Михелса, но, как и голландцы, более конкретной задачей у киевлян являлось построение «универсальной команды». В дополнение к командной работе, другой важной новинкой в научной революции, устроенной Лобановским, было введение системы сбора и анализа данных, относящихся к конкретным матчам. В 1950-х годах английский аналитик матчей «Вулверхэмптона» Чарльз Рип уже делал подобное, но система, разработанная в киевском «Динамо», была намного более сложной. Каждый элемент игры сперва детально анализировался, а затем был каталогизирован в соответствии со стратегией, которую Лобановский собирался выбрать для следующего матча.
Кроме того, после каждого матча сотрудники «Динамо» показывали собранные данные футболистам, чтобы те могли исправить допущенные по ходу игры ошибки в будущем. Это давало Лобановскому большую власть, потому как он мог предоставить конкретные доказательства всякий раз, когда тот или иной футболист начинал утверждать, что полностью выполнил все задачи, которые ставились перед ним тренером. С цифрами, которые были написаны черным по белому, никто не мог спорить. С 1973 по 1990 годы киевское «Динамо» Лобановского доминировало в советском футболе, выиграв 8 чемпионатов, 6 Кубков и 3 Суперкубка СССР, а также два Кубка обладателей Кубков и Суперкубок УЕФА. В среднем получалось более одного трофея за год.
В этот же период Лобановский несколько раз брался возглавить национальную сборную СССР, но ее результаты не были столь впечатляющими. На Олимпийских играх 1976 года советская команда заняла третье место, но после полуфинала, проигранного сборной ГДР, футболисты команды, недовольные жесткими методами при организации тренировочной работы, выступили против Лобановского, и тот решил уйти в отставку.
В отборе на Евро-1984 ситуация не улучшилась. Советская команда в последнем туре проиграла португальцам со счетом 0:1, хотя ее устраивала и ничья, вследствие чего Лобановский был заменен на Эдуарда Малофеева, который за два года до этого удивил всех в Советском Союзе, выиграв чемпионат страны с минским «Динамо» (белорусы на одно очко в итоговой турнирной таблице обошли киевское «Динамо»).
Малофеев был совершенно иным персонажем, нежели Лобановский: экстраверт, товарищ и друг для игроков. Он проповедовал так называемый «искренний футбол», базировавшийся на нескольких тактических идеях, но с акцентом на «игру сердцем». Его команда выходила на поле и боролась с первой и до последней минуты, стараясь не только выиграть, но и, если это возможно, максимально развлечь публику на трибунах. Именно поэтому россиянин Малофеев остался в сердцах многих советских болельщиков, которые очень сопереживали за результаты команды.
Впрочем, работа Малофеева не принесла плодов, а потому на чемпионат мира 1986 года советскую сборную повез именно Валерий Лобановский, возглавивший главную команду страны в третий раз в истории. На том мундиале сборная СССР дошла до 1/8 финала, где не без скандала уступила Бельгии (3:4), а спустя два года произошла первая и последняя встреча двух адептов «тотального футбола» - Валерия Лобановского и Ринуса Михелса. На групповой стадии сборная СССР выиграла у Нидерландов со счетом 1:0, а в финале турнира команда Михелса взяла реванш, воспользовавшись отсутствием у соперника одного из столпов обороны Олега Кузнецова. Та встреча завершилась победой Нидерландов со счетом 2:0 с одним из самых красивых голов за всю историю футбола в исполнении Марко ван Бастена.