Василий Меркурьев родился 6 апреля 1904 года в городе Остров Псковской губернии. Отец будущего актёра торговал мелкой рыбёшкой и дёгтем, а в свободное время прекрасно пел — от главы семейства любовь к музыке передалась Васе, его пяти братьям и сестре. Мама была родом из Швейцарии — в юности она приехала в Россию вместе с братом, работала экономкой у помещика Нехлюдова, а затем вышла замуж и посвятила себя большой семье.
К сожалению, счастливая судьба ждала не всех братьев Меркурьевых. Сначала умер девятилетний Владимир, в Первую мировую погиб Леонид, в годы репрессий был арестован и скончался в тюрьме Пётр, а в блокаду от голода ушёл из жизни Александр. Самый старший из братьев Евгений стал композитором и дирижёром, после революции уехал с дядей по материнской линии за границу.
С раннего детства Василий пел в церковном хоре и мечтал о большой сцене. Окончив сначала церковно-приходское училище, а затем школу «второй ступени», юный Меркурьев был принят в театр родного Острова сразу на две должности — актёра и помощника режиссёра. Вскоре молодой человек получил пост директора театра в Новоржеве, а затем его направили в Ленинград — учиться в Институте сценических искусств.
Его наставником стал знаменитый театральный актёр, режиссёр и педагог Леонид Вивьен, который сразу разглядел в своём подопечном большой талант и оказал большое влияние на его дальнейшую творческую судьбу. После окончания института Василий Меркурьев дебютировал в роли Силы Грозного в постановке «Правда — хорошо, а счастье лучше» ленинградского Театра стажёров — со своим героем он не расставался вплоть до 73 лет, играя в разных интерпретациях спектакля на многих сценах.
Вскоре Леонид Вивьен основал собственный Театр актёрского мастерства и набрал труппу из своих лучших учеников, в числе которых оказались Василий Меркурьев и Юрий Толубеев. Спустя несколько лет молодые актёры получили приглашение от режиссёра Самарского краевого драмтеатра. Здесь Меркурьев провёл один сезон, причём успел попробовать себя в качестве постановщика. Его дебютом на новом поприще стала комедия «Правда Барабошевых» — осовремененный вариант пьесы «Правда — хорошо, а счастье лучше».
Когда Леонид Вивьен возглавил Театр Красной армии, то снова пригласил Толубеева и Меркурьева. Вскоре коллектив присоединился к театральной труппе Ленинградского областного совета профессиональных союзов, где Василий Меркурьев был актёром и режиссёром на протяжении нескольких лет. Настоящий второй дом Меркурьев обрёл, когда по приглашению всё того же Вивьена был принят в труппу Ленинградского театра драмы имени Пушкина. Этой сцене актёр остался верен до конца дней, сыграл десятки ролей и поставил множество спектаклей, среди которых — «Мещане», «Три сестры», «Чапаев». Лишь в годы войны актёр покидал родную сцену — сначала в эвакуации руководил Нарымским окружным театром, а затем Новосибирским театром юного зрителя.
В кино Василий Меркурьев дебютировал ещё студентом — промелькнул в составе делегации рабочих в картине о событиях Кровавого воскресения «9 января». Он продолжил сниматься, но роли были в основном эпизодическими. Всесоюзная слава пришла к актёру уже после войны, когда на экраны вышла комедия «Небесный тихоход» — обаятельный старший лейтенант Туча моментально полюбился зрителями, а искромётные фразы разошлись на цитаты.
После этого в фильмографии Василия Меркурьева было ещё немало ярких ролей — лесничий из «Золушки», академик Нестратов в «Верных друзьях», отец Бориса в «Летят журавли». На счету актёра три Сталинские премии за роли в фильмах «Глинка», «Повесть о настоящем человеке» и «Донецкие шахтёры». Меркурьев снимался вплоть до середины 70-х — последним фильмом с его участием стала короткометражка «Неожиданность», где актёр предстал в образе клиента страховой конторы.
Первой избранницей Василия Меркурьева стала однокурсница по Институту сценических искусств, а впоследствии коллега по Театру актерского мастерства Антонина Павлычева, однако брак не продержался долго. Со второй женой актёр познакомился в санатории — актриса и режиссёр Ирина Мейерхольд приехала специально, чтобы пригласить Меркурьева на съёмки в картине «Инженер Гоф». Они поженились, в семье родились две дочери — Анна и Екатерина, и сын Пётр. Впоследствии Ирина и Василий взяли на себя заботу ещё о пяти детях. В их доме поселились племянники — дети репрессированного брата Петра Меркурьева — Виталий, Евгений и Наталья. А в годы войны супруги взяли под опеку ещё двоих детей, которые отстали от поезда по пути из эвакуации. Спустя два года Василий Меркурьев рассказал эту историю на радио и вскоре удалось найти родную мать, которая забрала детей домой.
Совместно с женой Василий Меркурьев на протяжении многих лет руководил актёрской мастерской в Ленинградском техникуме сценических искусств — ныне ЛГИТМИКе. С начала 50-х он находился в почётном статусе профессора, а среди его учеников были популярные актёры Игорь Владимиров, Марина Неёлова, Евгений Леонов-Гладышев.
В последние годы Василия Меркурьева подводило здоровье, однако актёр продолжал выходить на сцену. Он с нетерпением ждал премьеры спектакля «Рембрандт», где должен был предстать в роли знаменитого голландского художника, однако осуществить давнюю мечту уже не успел. Незадолго до премьеры Василия Меркурьева госпитализировали, а 12 мая 1978 года 74-летний актёр скончался на больничной койке. Похоронили его на Литераторских подмостках Волконского кладбища в Ленинграде. Спустя год после кончины Василий Меркурьев был посмертно награждён Государственной премией за роль Николая Бурцева в спектакле «Пока бьётся сердце».
