Найти в Дзене

Анализ растворимого кофе при помощи спектроскопии ЯМР

Целью исследования было установить наличие или отсутствие хлористого метилена в растворимом кофе (спасибо за идею анализа @steklo_skazka) Перед проведением анализа я приобрел в местном магазине банку дешевого кофе.
Для анализа методом ЯМР образец надо растворить. Вопрос в выборе растворителя. Мы помним из школьного курса химии, что подобное растворяется в подобном. Кофе при приготовлении растворяют в воде, однако вода - полярный растворитель, и в нем будут растворяться в основном полярные вещества (те молекулы, в которых есть положительно и отрицательно заряженные части, например, сахара, спирты, органические кислоты и т.д.)
Хлористый метилен или метиленхлорид, CH2Cl2, вещество неполярное и в воде нерастворимо. Следовательно, необходимо выбирать другой растворитель, чтобы произвести вытяжку неполярных соединений из гранул растворимого кофе. Из доступных растворителей для спектроскопии ядерного магнитного резонанса (ЯМР) подходят диметилсульфоксид-d6 и дейтерохлороформ. (Пара сл

Целью исследования было установить наличие или отсутствие хлористого метилена в растворимом кофе (спасибо за идею анализа @steklo_skazka) Перед проведением анализа я приобрел в местном магазине банку дешевого кофе.

Кофе ценой 3 евро за 100 грамм
Кофе ценой 3 евро за 100 грамм

Для анализа методом ЯМР образец надо растворить. Вопрос в выборе растворителя. Мы помним из школьного курса химии, что подобное растворяется в подобном. Кофе при приготовлении растворяют в воде, однако вода - полярный растворитель, и в нем будут растворяться в основном полярные вещества (те молекулы, в которых есть положительно и отрицательно заряженные части, например, сахара, спирты, органические кислоты и т.д.)

Хлористый метилен или метиленхлорид, CH2Cl2, вещество неполярное и в воде нерастворимо. Следовательно, необходимо выбирать другой растворитель, чтобы произвести вытяжку неполярных соединений из гранул растворимого кофе. Из доступных растворителей для спектроскопии ядерного магнитного резонанса (ЯМР) подходят диметилсульфоксид-d6 и дейтерохлороформ. (Пара слов о растворителях для ЯМР:
https://dzen.ru/a/Y6GQS-TQOw2cIavr)


В них и попробую растворить кофе и произвести экстракцию неполярных соединений. Далее показываю несколько фотографий, описывающих процесс подготовки образца.

Взвешиваю 1 грамм кофе
Взвешиваю 1 грамм кофе
Пересыпаю в пробирку и заливаю диметилсульфоксидом
Пересыпаю в пробирку и заливаю диметилсульфоксидом
Фильтрую, переливаю в маленькую пробирку-эппендорф и кручу на центрифуге, осаждая возможные взвешенные частицы (они влияют на разрешение спектра)
Фильтрую, переливаю в маленькую пробирку-эппендорф и кручу на центрифуге, осаждая возможные взвешенные частицы (они влияют на разрешение спектра)
Переливаю раствор в специальную ампулу и несу на спектрометр
Переливаю раствор в специальную ампулу и несу на спектрометр
Помещаю образец в спектрометр и запускаю эксперимент после подготовки
Помещаю образец в спектрометр и запускаю эксперимент после подготовки

Аналогичным образом готовлю образец в дейтерохлороформе, он менее полярный и ожидается, что будут "вытянуты" другие вещества из гранул кофе.

Далее, надо понять, что мы ищем и где. основная измеряемая величина в спектрах ЯМР - т.н. "химический сдвиг" пиков (в нашем случае это пики от ядер водорода, протонов), который обусловлен положением атома водорода в молекуле и принадлежностью к той или иной химической группе. Выражается эта величина в миллионных долях, по-английски ppm, point per millon.
Я обращаюсь к публикации, в которой приведены химические сдвиги основных растворителей и примесей в них.

Положение сигналов от хлористого метилена различается в зависимости от растворителя
Положение сигналов от хлористого метилена различается в зависимости от растворителя

Итак, необходимо найти сигнал с формой типа "синглет" - одиночный пик с хим. сдвигом 5.76 м.д. в диметилсульфоксиде, DMSO-d6, и 5.30 м.д. в дейтерохлороформе, CDCl3.
Первый спектр готов:

Спектр 1Н кофейного экстракта в DMSO-d6, записанный на спектрометре с рабочей частотой 500МГц
Спектр 1Н кофейного экстракта в DMSO-d6, записанный на спектрометре с рабочей частотой 500МГц

На этом спектре видно множество сигналов, в том числе уширенных.
Среди них выделяются острые пики в форме синглетов. Тот, что при 2.5 м.д., соответствует протонам растворителя, а вот четыре других (при 8 м.д. и в области от 3 до 4 м.д.) принадлежат молекуле кофеина, его трем СН3-группам и одной СН-группе. Как видно, его достаточно много.

Молекула кофеина
Молекула кофеина

Что же с хлористым метиленом? рассмотрим область от 5 до 6 м.д. детальнее:

область спектра экстракта кофе от 5 до 6 м.д.
область спектра экстракта кофе от 5 до 6 м.д.

Пика при 5.76 не наблюдается, однако он может "прятаться" под другими.
Поскольку в спектре 1Н наблюдается перекрывание с другими пиками, имеет смысл проведения другого анализа, который позволит разобраться в перекрывании сигналов в спектре. Таким методом является двумерная спектроскопия. В нашем случае это корреляционная спектроскопия между атомами водорода и углерода, позволяющая найти атомы углерода и привязанные к ним атомы водорода в молекуле.

Еще раз взглянем на молекулу хлористого метилена:

Молекула хлористого метилена
Молекула хлористого метилена

Атом углерода соединен с двумя атомами водорода. Следуя вышеупомянутой статье, найдем химические сдвиги углерода в этом соединении:

-12

Как видно, они находятся в области 53-54 м.д. Напрямую наблюдать углерод в силу его низкой чувствительности затруднительно, особенно для примесей (а мы ищем именно примесь), поэтому обратимся к двумерному спектру:

Полный спектр 1H-13C HSQC кофейного экстракта в DMSO. Множество сигналов, которые можно расшифровать.
Полный спектр 1H-13C HSQC кофейного экстракта в DMSO. Множество сигналов, которые можно расшифровать.
Фрагмент спектра, на котором отсутствует какой-либо корреляционный пик между сигналами в районе 5.7 м.д. на шкале протонов и 54 м.д. на шкале углерода-13
Фрагмент спектра, на котором отсутствует какой-либо корреляционный пик между сигналами в районе 5.7 м.д. на шкале протонов и 54 м.д. на шкале углерода-13

Таким образом, можно заявить, что методом ЯМР не обнаружен хлористый метилен в кофейном экстракте диметилсульфоксидом. На самом деле, он может там присутствовать в концентрациях ниже порога обнаружения (в районе микрограммов на миллилитр раствора, грубо говоря, меньше 0.1% для наших измерений.

Еще один подход к данному образцу заключается в фильтрации сигналов высомолекулярных соединений методом CPMG:

-15
Фрагмент спектра CPMG кофейного экстракта.
Фрагмент спектра CPMG кофейного экстракта.

Таким образом, на данном спектре также отсутствует сигнал хлористого метилена, что говорит о том, что можно пить этот кофе без опасения за здоровье.
А что с экстрактом хлороформом? по идее, это менее полярный растворитель и у него большее сродство к хлористому метилену

Спектр кофейного экстракта в хлороформе
Спектр кофейного экстракта в хлороформе
Фрагмент спектра 1Н кофейного экстракта в хлороформе
Фрагмент спектра 1Н кофейного экстракта в хлороформе

Увы, здесь также не обнаружен пик хлористого метилена. Скорее всего, если он и есть, то в концентрации ниже предела обнаружения методом ЯМР. Здесь разумнее прибегнуть к масс-спектрометрии (что, впрочем, можно было сделать в самом начале), но вопрос в оснащении лаборатории. У меня под рукой нет масс-спектрометров, а приборов ЯМР аж три штуки, ибо это моя специализация. В дальнейшем я постараюсь познакомить вас с другими практическими приложениями метода и объяснить на пальцах, как работает спектрометр.

Спасибо за внимание!