Алексей Михаилович, судя по его собственным письмам, показаниям иностранцев и отношением его к окружавшим, обладал довольно мягким, характером, был, по словам своего современника Г. К. Котошихина, «гораздо тихим».
Духовная атмосфера, среди которой жил царь Алексей, его воспитание, характер и чтение церковных книг развили в нём религиозность. По понедельникам, средам и пятницам царь во все посты ничего не пил и не ел, и вообще был ревностным исполнителем церковных обрядов. К почитанию внешнего обряда присоединялось и внутреннее религиозное чувство, которое развивало у царя Алексея христианское смирение. «А мне грешному, — пишет он, — здешняя честь, аки прах».
Царское добродушие и смирение иногда, однако, сменялись вспышками гнева. Однажды царь, которому пускал кровь немецкий «дохтур», велел боярам испробовать то же средство. Родион Стрешнев не согласился. Царь Алексей собственноручно «смирил» старика, но затем не знал, какими подарками его задобрить.
Сэмюэль Коллинз — английский врач при царском дворе — сообщал: "Забава его состоит в соколиной и псовой охоте. Он содержит больше трёхсот смотрителей за соколами и имеет лучших кречетов в свете, которые привозятся из Сибири и бьют уток и другую дичь. Он охотится на медведей, волков, тигров, лисиц или, лучше сказать, травит их собаками. Когда он выезжает, Восточные ворота и внутренняя стена города запираются до его возвращения. Он редко посещает своих подданных… Когда Царь отправляется за город или в поле для увеселений, он строго приказывает, чтобы никто не беспокоил его просьбами".
Вообще царь умел отзываться на чужое горе и радость; замечательны в этом отношении его письма к А. Л. Ордину-Нащокину и князю Н. И. Одоевскому. В первом письме речь идёт о предательстве сына Ордина-Нащокина, бежавшего в 1660 году в Польшу. Царь соболезнует Нащокину, просит передать слова утешения его жене, выражает уверенность, что сын в конце концов вернётся домой «яко же и птица летает семо и овамо, и полетав доволно, паки ко гнезду своему прилетает».
Во втором письме Алексей Михайлович сообщает Никите Одоевскому о смерти его сына Михаила, приводит подробности происшествия, уверяет, что Михаил умер «в добром покаянии», просит боярина искать утешение в религии, обещает дальнейшее покровительство роду Одоевских.
Мало тёмных сторон можно отметить в характере царя Алексея. Он обладал скорее созерцательной, пассивной, а не практической, активной натурой. Он стоял на перекрёстке между двумя направлениями, старорусским и западническим, примерял их в своём мировоззрении, но не предавался ни тому, ни другому со страстной энергией Петра I. Царь был не только умным, но и образованным человеком своего века. Он много читал, писал письма, составил «Уложение сокольничья пути», пробовал писать свои воспоминания о польской войне, упражнялся в стихосложении.
Известно, что Алексей Михайлович лично занимался вопросами организации армии. Сохранилось штатное расписание рейтарского полка, выполненное самим государем. Секретарь датского посольства Андрей Роде, свидетельствует, что государь занимался и артиллерией. Как записал он в своём дневнике: (11 апреля 1659 года «Полковник (Бауман) показал нам тоже чертеж пушки, которую изобрёл сам великий князь (царь Алексей Михайлович)».
Алексей Михайлович очень интересовался европейской прессой, с которой знакомился по переводам, выполненным в Посольском приказе. Одну из статей (о том, что свергшие и казнившие своего короля англичане сильно жалеют об этом) царь лично зачёл боярам на заседании Боярской думы. С 1659 года Алексей Михайлович пытался наладить регулярную доставку в Россию иностранных газет. В 1665 году с этой целью была организована первая регулярная почтовая линия, связавшая Москву с Ригой.
Царь проявлял большой интерес к разным системам тайнописи. Вновь разработанные шифры использовали в дипломатической практике. В приказе Тайных дел хранились прорисовки египетских иероглифов, выполненных по книге египтолога А. Кирхера.
В круг интересов царя входила астрология. Следуя советам своего врача Сэмуэля Коллинза, он позволял на основе рекомендаций медицинской астрологии пускать себе кровь. Алексей Михайлович был настолько увлечён звёздным небом, что в начале 1670-х годов он, через руководившего Посольским приказом А. С. Матвеева, попросил датского резидента достать ему телескоп.
В последние годы жизни царь увлёкся европейской музыкой. 21 (31) октября 1674 г. Алексей Михайлович устроил для себя и ближних людей пир, который сопровождался очень необычной потехой: «Играл в арганы немчин, и в сурну, и в трубы трубили, и в суренки играли, и по накрам, и по литаврам били ж во все».