Ученые получили фундаментальные сведения, полезные для создания передовой технологии переработки (регенерации) отработавшего ядерного топлива (ОЯТ).
С помощью этой технологии ОЯТ можно повторно использовать на атомных электростанциях (АЭС). Это крайне важно, так как залежи урана — основного компонента отработавшего ядерного топлива — в природе невелики. Открытие химики сделали, работая над проблемой разделения актинидов и лантаноидов в хлоридных расплавах. Статья о проведенных исследованиях и полученных результатах опубликована в The Journal of Chemical Thermodynamics.
Цель ученых — разработка пирохимического способа переработки отработавшего ядерного топлива в солевых расплавах с последующим извлечением и повторным использованием урана и плутония в ядерных реакторах, в том числе в реакторах на быстрых нейтронах. Последние относятся к актинидам. Для восстановления ядерно-физических свойств топлива необходима его очистка от «мешающих» процессу продуктов деления. В первую очередь это лантаноиды. Также удалять нужно наиболее опасные элементы — цезий и технеций.
В связи с этим химики изучают электрохимические и термодинамические свойства соединений церия — одного из основных продуктов деления из группы лантаноидов — в расплаве хлоридов лития и калия эвтектического состава. Этот расплав, применяемый в качестве растворителя, характеризуется экономичностью и низкой температурой плавления. Оптимальная рабочая температура расплава — 450–500°С: увеличение температуры приводит к летучести хлорида лития, кроме того, ухудшается коррозионная стойкость оборудования и повышаются энергозатраты.
Значение проведенных исследований объясняет Валерий Смоленский, главный научный сотрудник лаборатории радиохимии ИВТЭ УрО РАН, старший научный сотрудник научной лаборатории «Пирохимические технологии и материалы замкнутого ядерного топливного цикла» УрФУ и ИВТЭ УрО РАН.
«В процессе работы АЭС в результате ядерных реакций образуются разнообразные осколочные элементы, которые обладают разной степенью активности и продолжительности жизни. Наиболее опасными из них являются изотопы цезия и других лантаноидов, а также технеция, молибдена, вольфрама, ряда благородных металлов. Среди опасных элементов и минор-актиниды — нептуний, америций, кюрий. Лантаноиды в ходе работы ядерного реактора образуют лишь несколько процентов от объема топлива, но при этом они высокоактивны, опасны и являются так называемыми „нейтронными ядами“, то есть поглощают поток нейтронов. Это приводит к снижению эффективности и безопасности работы реактора», — констатирует ученый.
По словам Валерия Смоленского, регенерированное отработавшее ядерное топливо, предназначенное для повторного использования на АЭС и загрузки в реакторы, должно быть «чистым» и не содержать осколочных элементов. Поэтому уран и плутоний, входящие в состав топлива, необходимо отделять от продуктов деления, в частности от лантаноидов, включая церий.
Кроме того, в странах, активно генерирующих и использующих атомную энергию, в том числе в России, существует проблема накопления отходов ядерного производства: их хранение опасно и затратно, а возможности для складирования ограничены. Этим также вызвана разработка технологий переработки отработавшего ядерного топлива в солевых расплавах. В нашей стране задачу переработки отходов ядерного производства предполагается решить созданием жидкосолевого реактора-дожигателя, в котором будет происходить трансмутация высокоактивных и наиболее опасных продуктов деления в неактивные или короткоживущие элементы.
Для переработки низкоактивного топлива с большим временем выдержки в настоящее время применяется PUREX-процесс, основанный на использовании гидрометаллургических методов. Регенерацию высокоактивного топлива с малым временем выдержки необходимо проводить в радиационно-устойчивых средах, таких как солевые и металлические расплавы.
«Физико-химические и электрохимические характеристики актинидов и лантаноидов близки, и важно знать их фундаментальные свойства в расплавленных солевых и металлических фазах. Первый этап наших исследований заключался в изучении электрохимических свойств бескислородных ионов церия в хлоридных расплавах. На втором этапе мы изучали взаимодействие ионов церия с кислородом в расплавленной эвтектике хлоридов лития и калия», — рассказывает Валерий Смоленский.
В настоящее время при переработке ОЯТ используется в основном МОХ-топливо реакторов на тепловых нейтронах, состоящее из оксидов урана или смешанных оксидов урана и плутония. Образовавшиеся продукты деления также присутствуют в МОХ-топливе в основном в виде оксидов. Поэтому в процессе регенерации необходимо знание как электрохимических, так и термодинамических свойств кислородных и бескислородных соединений осколочных элементов, в том числе церия.
«В качестве источника кислорода мы использовали оксид лития, его введение в расплав приводило к образованию двух нерастворимых соединений церия — его оксихлорида и оксида. Таким образом, мы установили механизм взаимодействия между ионами кислорода и ионами церия, рассчитали термодинамические характеристики и растворимость кислородсодержащих соединений церия, выявили области существования кислородных и бескислородных соединений церия. Полученные результаты необходимы при создании инновационных технологий переработки отработавшего ядерного топлива, как смешанного оксидного, так и плотного — металлического или нитридного», — заключает Валерий Смоленский.
Над созданием технологии работают ученые УрФУ, Института высокотемпературной электрохимии Уральского отделения РАН, Харбинского инженерного университета (Китай).
Справка
Разработка пирохимического способа переработки ядерного топлива и создание жидкосолевых реакторов — одно из стратегических направлений деятельности Уральского межрегионального научно-образовательного центра мирового уровня, созданного в конце 2020 года по инициативе Уральского отделения РАН, Уральского федерального университета, других университетов, а также органов власти и предприятий Урала и по распоряжению Правительства РФ.
УрФУ — один из ведущих вузов России со столетней историей. Расположен в Екатеринбурге — столице Всемирных летних студенческих игр 2023 года. В Год науки и технологий примет участие в конкурсе по программе «Приоритет–2030». Вуз выполняет функции проектного офиса Уральского межрегионального научно-образовательного центра мирового уровня (НОЦ).