Практически сразу после открытия, Белградский зоопарк стал одним из самых любимых и популярных мест посещения. Здесь неоднократно бывали члены королевской династии Караджорджевичей. Королева Мария часто проводила здесь время со своими детьми Томиславом и Андреем, а молодой король Петр Второй регулярно интересовался планами развития и проектами зоопарка.

Первоначально зоопарк занимал чуть больше трех с половиной гектаров, потом был расширен до семи гектаров, а после строительства ресторана "Калемегданска тераса“ и присоединения части Нижнего города, площадь зоопарка увеличилась до четырнадцати гектаров.

Первыми обитателями зоопарка были: львы, леопарды, белые и бурые медведи, волки, обезьяны, антилопы, буйволы, зебры, муфлоны, олени, косули, аисты, журавли, павлины, фазаны, совы, пеликаны и попугаи.

Во время Второй мировой войны зоопарк дважды бомбили - в 1941 году фашисты и в 1944 году союзники, в результате чего почти все животные были уничтожены. Из-за разрушений и резкого сокращения количества животных, площадь зоопарка сократилась до семи гектаров, которую зоопарк занимает и сегодня.

По словам Даны Савкович-Глигорич, чей отец Миодраг Савкович был директором зоопарка во время бомбежки 1941 года, жители окрестных домов наивно полагали, что зоопарк не будет целью бомбардировок и укрывались там. Однако бомбы падали бесконтрольно, и очень много людей погибло в зоосаду. Много животных в это время сбежало из разрушенных клеток.

Бегемот, на сербском языке Нильски конь.

Уцелели тогда только бегемот Буц и аллигатор Муя, который и сегодня живет в зоопарке, является самым старым в мире американским аллигатором и одним из трех животных, увековеченных в памятнике на территории парка.

Двумя другими животными, которым поставлен памятник, стали немецкая овчарка Габи и шимпанзе Сами.

Памятник овчарке Габи был возведен за ее героический поступок, когда она, охраняющая вместе со сторожем зоопарк, однажды ночью отважно ринулась на самку ягуара, вырвавшуюся из клетки. Столкнувшись с ягуарихой в смертельной схватке, Габи дала сторожу время и возможность вызвать подмогу для ограждения людей от дикого животного. Габи сильно пострадала, потеряла много крови, но выздоровев через несколько месяцев, снова приступила к охране зоопарка.

Самец шимпанзе по имени Сами был любимцем белградской публики и несколько раз сбегал из клетки на волю. Его побег в 1988 году напугал белградцев, но в тоже время стал ассоциироваться у них с символом свободы. Сами умер 11 сентября 1992 года, о чем тогда сообщили все сербские СМИ. Его похоронили рядом с новым обезьянником, а рядом поставили бронзовый памятник, который теперь знает каждый житель сербской столицы,

Сегодня в Белградском зоопарке, который называют еще и "Парк доброй надежды", находится более 300 видов редких животных со всего света.

Расположенный в Белом городе, зоопарк особенно гордится своими белыми животными-альбиносами. Здесь есть: белый тигр, белый лев, белый медведь, белый волк, белая лама, большая белая цапля, белочубый какаду, белые голуби, белые ежи.

С 2009 года в зоопарке живет Бенгальский белый тигр. Это животное ведет одиночный образ жизни и находит себе пару только для спаривания. Бенгальские тигры могут спариваться и со львами, но полученное потомство уже не может размножаться.

В 2011 году в Белградском зоопарке родились четыре белых львенка, что является крайней редкостью для неестественной среды обитания и стало мировой сенсацией.

В 1999 году в зоопарке родился слоненок,которого назвали Рамбуйе, в честь французского города, в котором в том же году безуспешно велись мирные переговоры по Косово.