Огромная слава пришла к Александру Демьяненко в 1965 году после выхода комедии Леонида Гайдая «Операция „Ы“ и другие приключения Шурика». Герой, которого по сценарию звали Владиком, был переименован в Шурика, когда появилась кандидатура Александра Демьяненко, и стал его актёрским проклятием. Демьяненко Шурика очень не любил, считая, что он загубил его карьеру — у зрителей он стал ассоциироваться только с комедийным студентом, хотя до его появления на экране у актёра уже были главные и очень разноплановые роли…
Молодой муж и отец Игорь Виноградов — «Взрослые дети», 1961
В фильме «Взрослые дети» у Александра Демьяненко была роль молодого человека, за которого вышла замуж дочь новоиспечённого пенсионера Анатолия Королёва. Появление Игоря стало неожиданностью для родителей девушки, которые планировали спокойно и беззаботно провести старость. Они не хотят расставаться с дочерью и уговаривают молодых жить вместе, хотя графики жизни двух поколений совершенно не совпадают. Вскоре у пары рождается ребёнок и жизнь становится хоть и ещё сложнее, но и веселее…
На момент съёмок Александру Демьяненко было 24 года, и он сам был в статусе молодого мужа — был женат на девушке Марине, с которой познакомился ещё в девятом классе.
Работник сберкассы Дима Горин — «Карьера Димы Горина», 1961
Лирическая комедия «Карьера Димы Горина» — первый фильм, в котором Александр Демьяненко сыграл главную роль и который сделал его очень узнаваемым актёром. Дима Горин — человек кристальной честности, старающийся никого не обижать и не допускать ошибок. Образцового сотрудника собирались повысить, но на радостях он совершил финансовую ошибку и, чтобы вернуть неправильно выданную сумму, отправился в Сибирь. Для робкого и интеллигентного Димы эта поездка стала поворотной — он влюбился в местную девушку, устроился в бригаду монтажников-высотников и начал строить новую карьеру…
Александр Демьяненко занимался боксом и поэтому в сцене «разборок» Димы и Софрона, которого играл Владимир Высоцкий, знаменитому барду пришлось тяжело. Демьяненко бил его довольно ощутимо, да ещё и несколько дублей подряд. В перерыве Александр подошёл к Высоцкому, извинился и предложил в следующих дублях бить в другую сторону челюсти, чтобы ничего не повредить.
Младший лейтенант Ивлев — «Мир входящему», 1961
Фильм «Мир входящему» вышел почти одновременно с «Карьерой Димы Горина», и драматический герой Александр Ивлев стал для актёра таким же знаковым персонажем, как комедийный бухгалтер Горин. Молодой лейтенант Ивлев прибыл в Берлин за несколько дней до капитуляции Германии. Ему поручают переправить в тыл беременную немку и доставить контуженного солдата в госпиталь. Ему предстоит трудный путь, который он окончит уже совсем другим человеком…
«Мир входящему» получил два приза на Венецианском кинофестивале. Режиссёры фильма Александр Алов и Владимир Наумов уже не первый раз работали с Александром Демьяненко. На третьем курсе ГИТИСа он сыграл дебютную роль в их фильме «Ветер», которая завершала комсомольскую трилогию «Тревожная молодость» и «Павел Корчагин».
Серьёзный жених Сергей — «Первый троллейбус», 1961
В мелодраме «Первый троллейбус» Александр Демьяненко играет очень серьёзного, вдумчивого и надёжного жениха главной героини. Однако Светлане с таким положительным молодым человеком скучно — он настаивает на поступлении в институт, на получении образования, на созидательном труде… Сергей хоть и любит, но не понимает, что она нашла своё призвание. Вместо института она с удовольствием водит троллейбус, возя на работу и с работы заводскую молодёжь.
Режиссёр фильма Исидор Анненский собрал самых ярких представителей молодого поколения актёров, которые потом стали знамениты на весь Советский Союз — Олег Даль, Савелий Крамаров, Ирина Губанова, Евгений Стеблов, Нина Дорошина, Виктор Борцов и, конечно, Александр Демьяненко…
Следователь Андрей Поликанов — «Государственный преступник», 1964
Главный герой детектива «Государственный преступник» продолжил череду драматических образов Александра Демьяненко — фильм вышел сразу после драмы «Сотрудник ЧК» и был её негласным продолжением. Молодой следователь по особо важным делам Поликанов расследует дело диверсанта и предателя Золотицкого, перешедшего в годы Великой Отечественной войны на сторону немцев, а после скрывшегося с поддельным паспортом.
Фильм «Государственный преступник» занял третье место в прокате, а сценарист Александр Галич получил Почётную грамоту от КГБ СССР. Александр Демьяненко был уже признанным драматическим актёром, поэтому его сразу утвердили на роль следователя. После этого фильма Леонид Гайдай обратил внимание на актёра, когда искал кандидатуру на главною роль в комедии «Операция „Ы“ и другие приключения Шурика»…