Наталья получила свою редкую фамилию от предков по отцовской линии, в роду которых были поволжские немцы и английские коннозаводчики. Валлийская фамилия Варлей досталась ей от последних. По семейному преданию, в XIX веке русский фабрикант пригласил в Россию братьев-жокеев из Уэльса (или, согласно другой версии, состоятельных коннозаводчиков) с фамилией Варлей. Они остались в стране, женились на местных девушках и постепенно прижились, превратившись в полноправных представителей российской среды.
По материнской линии у Натальи также есть иностранные корни — французы. Её мать, Ариадна Сенявина, была внучкой горного инженера Евгения Барбота де Марни, семья которого происходила из Франции.
Отец Натальи работал капитаном дальнего плавания, и семья часто меняла место жительства. Родилась она в румынской Констанце, но детство прошло в различных уголках Советского Союза: Ленинграде, Москве, Владивостоке и Мурманске. В первый класс Наталья пошла в Мурманске, а школу завершила уже в Москве.
Однажды она с матерью посетила цирк на Цветном бульваре, где увидела объявление о наборе детей в цирковую студию. Несмотря на то, что у неё не было никакой подготовки, она успешно прошла отбор и начала обучение цирковому искусству.
В 1965 году Наталья окончила отделение акробатики в Государственном училище циркового и эстрадного искусства. В течение двух лет она выступала в цирке как эквилибристка. Среди её коллег был легендарный клоун Леонид Енгибаров, благодаря которому Наталья впервые попала на съёмочную площадку.
Именно Енгибаров познакомил её с режиссёром Георгием Юнгвальдом-Хилькевичем, который предложил ей роль в своём фильме «Формула радуги». Во время работы на Одесской киностудии Наталью заметила ассистентка режиссёра Леонида Гайдая и пригласила пройти пробы на роль Нины в фильме «Кавказская пленница».
На роль претендовали около пятисот девушек, и Наталья, не имея профессионального актёрского опыта, не ожидала успеха. Однако её естественность и раскованность перед камерой покорили режиссёра. Когда на пробах её попросили появиться в купальнике, она спокойно согласилась — для неё это было привычным делом после работы в цирке, где купальник был частью сценического образа.
Когда Наталья Варлей получила телеграмму с известием о том, что утверждена на главную роль, она находилась на гастролях в Туле. Эта новость стала скорее поводом для грусти, чем для радости. В то время девушка была сильно привязана к своему цирковому выступлению и совершенно не хотела даже временно покидать арену. Она и представить не могла, что расставание с цирком станет окончательным, а впереди ее ждет блестящая карьера в кинематографе, о которой тогда ей даже не приходилось мечтать.
Но после премьеры фильма "Кавказская пленница" популярность буквально накрыла Наталью волной. Она превратилась в любимицу зрителей по всей стране. Женщины спешили в парикмахерские, прося сделать прическу, как у Варлей, а режиссеры один за другим предлагали ей новые роли, открывая перед ней массу возможностей.
Навыки, которым она обучилась за годы работы в цирке, оказались весьма полезными на съемочной площадке "Кавказской пленницы". Большинство трюков актриса выполняла самостоятельно. Однако в сцене с прыжком со скалы в воду режиссер Леонид Гайдай решил использовать дублершу. Позже выяснилось, что та не имела отношения к профессиональному каскадерству и просто обманула съемочную группу, желая познакомиться с известными актерами. В конечном итоге Варлей взяла на себя этот сложный момент, выполнив опасный прыжок сама.
Некоторое время она пыталась совмещать выступления в цирке и съемки в кино, но вскоре оказалось, что нужно сделать выбор. Наталья предпочла кинематограф, хотя призналась, что цирк еще долго являлся ей во снах. В 1967 году она поступила в Щукинское училище, где уже в первый год обучения исполнила главную роль в фильме "Вий", снятом по мотивам знаменитой повести Гоголя.