В этот же период Энн озвучила главных персонажей в двух полнометражных мультфильмах – англоязычной версии японского аниме «Возвращение кота» (2002 – 2003) и комедийного детектива «Правдивая история Красной Шапки» (2005). После этого актриса сыграла главную женскую роль в молодежной криминальной драме «Крэйзи» (2005) и роль второго плана в трижды оскароносном «г*й-вестерне» «Горбатая гора» (2005) режиссера Энга Ли. Картина оказалась успешной, и коллеги Энн по этому фильму – Хит Леджер, Джейк Джилленхол и Мишель Уильямс – были номинированы на «Оскар» и другие престижные премии. Именно благодаря своей первой заметной взрослой роли в фильме «Горбатая гора» Энн Хэтэуэй зарекомендовала себя как достаточно зрелая актриса и получила возможность сыграть одну из своих знаковых работ в комедийной драме «Дьявол носит Prada» (2006) вместе со своим кумиром, замечательной актрисой Мэрил Стрип. Следующей работой Энн Хэтуэуй стала заглавная роль в британско-ирландской биографической драме «Джейн Остин»