#airon_lit #спутниковые данные #NOx #no2 #tropomi #air pollution
Оригинальное исследование:
Beirle, S., Borger, C., Dörner, S., Li, A., Hu, Z., Liu, F., Wang, Y., & Wagner, T. (2019). Pinpointing nitrogen oxide emissions from space. Science Advances, 5.
Тезисы:
Выбросы электростанций могут быть идентифицированы и количественно оценены по спутниковым наблюдениям. Спутниковые наблюдения диоксида азота (NO2) дают ценную информацию о местоположении и силе выбросов NOx, но пространственное разрешение ограничено горизонтальным переносом и размытием временных средних из-за меняющихся полей ветра. В этом исследовании мы картируем выбросы NOx с высоким пространственным разрешением на основе наблюдений NO2 с помощью TROPOMI в сочетании с полями ветра на основе уравнения непрерывности. Расхождение горизонтальных потоков оказывается очень чувствительным для точечных источников, таких как выхлопные трубы. Таким образом, выбросы NOx от отдельных электростанций могут быть определены и количественно определены даже в дополнение к значительно высокому загрязнению городов в столице Саудовской Аравии Эр-Рияде. Это позволяет нам каталогизировать выбросы NOx из крупных точечных источников по всему миру, как показано в Южной Африке и Германии, с пределом обнаружения примерно от 0,11 кг/с до 0,03 кг/с для идеальных условий.
ВВЕДЕНИЕ
Оксиды азота (NO и NO2, обобщенные как NOx) являются ключевыми компонентами городского загрязнения, поскольку они влияют на здоровье человека (1) и контролируют образование озона (2). Таким образом, точные и актуальные данные о выбросах NOx с высоким пространственным разрешением являются необходимым условием для улучшения прогнозирования качества воздуха с помощью региональных моделей химии атмосферы (3).
На протяжении более двух десятилетий спутниковые измерения позволяют извлекать столбцы тропосферного NO2 (4), предоставляя ценную информацию о пространственных закономерностях и величине выбросов NOx и их тенденциях в глобальном масштабе (5–8), где пространственное разрешение до сих пор было была ограничена площадью покрытия спутников 13 × 24 км2 (9) и более.
13 октября 2017 г. был запущен прибор для мониторинга тропосферы (TROPOMI) (10, 11) в рамках миссии Sentinel-5 Precursor (S-5P) Европейского космического агентства (ЕКА) с беспрецедентным пространственным разрешением до 3,5 × 7 км2 и высоким отношением сигнал/шум. Одиночный путепровод TROPOMI уже выявляет подветренные шлейфы сильных точечных источников (рис. 1А). Однако во временном среднем (которое требуется для надежной статистики) картины NO2 размыты (рис. 1B) из-за меняющихся характеристик ветра, и преимущества высокого пространственного разрешения TROPOMI уменьшаются.
Здесь мы извлекаем карты выбросов NOx сверху вниз с высоким пространственным разрешением на основе тропосферных столбцов TROPOMI NO2 V в сочетании с полями ветра w из Европейского центра среднесрочных прогнозов погоды (ECMWF) (12). Ключом к предотвращению размытия V из-за изменений ветра является усреднение горизонтальных потоков, а не столбцов, которые сохраняют сильные градиенты в точечных источниках, таких как электростанции (ЭС) или цементные заводы (ЦЗ), в среднем по времени. Поток NOx определяется как
F = L*V*w, где L — отношение NOx и NO2.
Согласно уравнению неразрывности для стационарного режима дивергенция D потока F дает источники E и стоки S NOx:
D: = ∇(LVw) = E – S.
Поскольку местное время прохождения TROPOMI близко к полудню (13:30 по местному времени), в поглотителях NOx преобладают химические потери из-за реакции NO2 с OH (2), которые можно описать константой времени первого порядка и, таким образом, можно оценить по самому измеренному столбу: S =L*V/t. Следовательно, выбросы NOx можно рассчитать как:
Поскольку дивергенция является линейным оператором, средние по времени выбросы могут быть определены по средним по времени поглотителям плюс дивергенция среднего по времени потока, который в целом имеет гладкое пространственное распределение, что позволяет вычислять пространственные производные.
РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ
Мы демонстрируем эту процедуру для столицы Саудовской Аравии Эр-Рияда, где выбросы NOx высоки и удалены от других источников, а условия наблюдения благоприятны из-за в целом низкой облачности и высокого альбедо поверхности. Ниже мы используем t = 4 ± 1,3 часа, полученное эмпирически из эволюции шлейфа NO2 по ветру для Эр-Рияда (8), и L = 1,32 ± 0,26 (см. Дополнительные материалы для обсуждения предположений и неопределенностей). На рис. 2 показаны карты коэффициента стока S, расхождения D и результирующих выбросов NOx E = D + S на рис. 2 (соответственно от A до C) для почти 1 года измерений TROPOMI над Эр-Риядом. Пересечения S, D и E, пересекающие PP9 и PP10, показаны на рис. 2D.
Термин сток (рис. 2A) пропорционален среднему столбцу V, как показано на рис. 1B. Дивергенция потока NOx D (рис. 2Б) показывает несколько положительных всплесков, указывающих на сильные локализованные источники (т.е. поток сильно увеличен над этими пятнами). Все эти всплески соответствуют расположению точечных источников, таких как PP и/или CP. Кроме того, D повышен во всей городской зоне Эр-Рияда из-за выбросов от дорожного движения и других отраслей промышленности. Снаружи дивергенция становится отрицательной, так как здесь изменение потока NOx определяется химическими потерями. Обратите внимание, что результирующая дивергенция D компенсируется, как только источники и поглотители находятся в балансе массы, т. е. если они интегрированы в более крупных пространственных масштабах в несколько сотен километров.
В результирующих диаграммах выбросов E = S + D (рис. 2C) преобладают сильные PP пики D. Добавление S = V / t компенсирует отрицательные расхождения по городу, что приводит к выбросам около нуля. Это указывает на то, что предполагаемый срок службы является подходящим. В центре города D и S вносят около двух третей и одну треть в E соответственно, в то время как для PP в E значительно преобладает D (87% для PP9).
Сильные выбросы PP9 и PP10 уже приводят к достаточно широким локальным максимумам в среднем по времени V (рис. 1Б) и, следовательно, в S (рис. 2, А и Г), а в D проявляются как квазиточечные источники. и E с высоким пространственным контрастом (рис. 2, B–D). В то время как изменение характера ветра стирает пространственные характеристики V в долгосрочном среднем, можно понимать, что метод дивергенции преобразует измеренные столбцы обратно в лежащие в основе модели выбросов и учитывает эффекты горизонтального переноса.
Для городской территории (прямоугольник выделенный штриховой линией на рис. 2) S и D вносят примерно одинаковый вклад в E, тогда как в выбросах большей площади преобладает S.
Общие выбросы площадью более 250 × 250 км2 составляют 8,5 кг/с, что меньше, чем предыдущая оценка 11,4 кг/с, полученная на основе данных прибора мониторинга озона (OMI) за 2005–2009 гг. (8), но в соответствии с общим снижением уровня NO2 над Эр-Риядом в последние годы (13). Хотя общие выбросы очень хорошо согласуются с восходящими выбросами из Базы данных выбросов для глобальных атмосферных исследований (EDGAR) (14) за 2011 год, пространственные закономерности совершенно разные (рис. S1).
В предыдущих исследованиях выбросы NOx сверху вниз были получены на основе спутниковых измерений NO2 только на основе поглотительного члена S (5, 6), без учета эффектов горизонтального переноса, что уместно в более крупных пространственных масштабах в несколько сотен километров. Однако уникальным преимуществом высокого пространственного разрешения S-5P/TROPOMI и представленного метода дивергенции является четкая локализация точечных источников, таких как стопки PP и CP. Мы количественно оцениваем вклад выбросов из точечных источников в общие выбросы в Эр-Рияде путем итеративной подгонки двумерных (2D) гауссианов поверх линейного фона к карте выбросов. Этот алгоритм автоматически определяет выбросы от PP7 до PP10 и CP1 как пять крупнейших точечных источников вокруг Эр-Рияда. Кроме того, CP2 находится путем применения алгоритма подбора пиков к региональному разрезу, за исключением центра города Эр-Рияд. Все выбросы из точечных источников превышают предел обнаружения 0,03 кг/с (см. Дополнительные материалы). На рис. 3 показаны соответствующие выбросы Eps из точечных источников (рис. 3A) и остаточные городские выбросы E − Eps, вызванные дорожным движением и более слабыми промышленными выхлопами (рис. 3B). Такое разделение и количественная оценка выбросов из точечных источников были бы невозможны, если бы они основывались только на временных средних значениях столбцов NO2 (рис. 1B), но для этого требуется информация с высоким разрешением, полученная с помощью метода дивергенции.
Электростанции в Эр-Рияде работают на сырой нефти и частично на природном газе (таблица S1). Полученные значения интенсивности выбросов, т. е. выбросы на мощность порядка 1 г/кВтч, сравнимы со значениями для американских электростанций, работающих на угле, но намного выше, чем у современных электростанций с комбинированным циклом, работающих на природном газе (15).
В целом выбросы в городских районах Эр-Рияда составляют 6,6 кг / с, при этом выбросы в размере 2,5 кг/с выбрасываются точечными источниками. Соответствующие неопределенности составляют 47 % для S из-за неопределенностей в V (30 %), L (20 %) и t (35 %) и 37 % для D из-за неопределенностей в V (30 %), L (20 %). , и поля ветра (20%) (подробности о вкладе ошибок см. в дополнительных материалах).
Неопределенность интегральных выбросов E = S + D по городскому району Эр-Рияда, где S и D вносят одинаковый вклад, составляет 42% (поскольку S и D зависят от V и L, ошибки здесь нельзя суммировать квадратично). В комплексных выбросах в более крупных пространственных масштабах преобладает S, и их неопределенность составляет около 50%, при этом наибольший вклад вносит неопределенность продолжительности жизни NOx.
Однако выбросы из точечных источников, оцененные с помощью алгоритма подбора пиков, основаны на сильном градиенте потока NOx прямо у источника. Таким образом, EPS зависит от неопределенностей в D (37 %) и настроек пиковой подгонки (20 %), но не от срока службы NOx, что приводит к неопределенности 42 %.
Эр-Рияд обеспечивает благоприятные условия для наблюдения благодаря высокому альбедо поверхности и низкой облачности. Мы получили выбросы сверху вниз для двух дополнительных регионов с менее оптимальными условиями: Южной Африки и Германии. Метод работает и там, но соответствующие погрешности выше (~65% для ЭПС), а предел обнаружения для точечных источников выше (0,11 кг/с) (см. дополнительные материалы) из-за меньшей чувствительности и меньшего размера выборки, т.к. наблюдения в условиях облачного неба отбрасываются. Выбросы E сверху вниз для Южно-Африканского Хайвельда показаны на рис. 4A. Соответствующие карты для S и Dare показаны на рис. С2. Появляется несколько точечных источников, соответствующих местонахождению угольных электростанций. Кроме того, завод по производству синтетического топлива может быть идентифицирован как сильный точечный источник.
Увеличенный разброс D и E на юго-восточном краю связан с увеличением неопределенностей в полях ветра над гористой местностью.
На рисунке 4B показаны подогнанные точечные источники. Все ЭП мощностью >1,5 ГВт были автоматически идентифицированы с помощью процедуры подбора пиков. Результирующие выбросы и интенсивность выбросов PP порядка 1 г/кВтч перечислены в таблице S2.
Для Германии включены только месяцы с апреля по октябрь, чтобы применить те же априорные значения для t и L, что и для Эр-Рияда, и избежать осложнений при поиске из-за снега. На рисунке 5A показаны результирующие выбросы сверху вниз. Соответствующие карты для S и D показаны на рис. С3.
Согласно Европейскому регистру выбросов и переноса загрязнителей (Е-РВПЗ)(16), семь крупнейших электростанций, работающих на буром угле, являются наиболее сильными точечными источниками NOx в Германии. Кроме того, нисходящая карта выбросов показывает высокие значения над густонаселенными и промышленными районами, такими как Рурская область к северу от Кельна или регион Рейн-Майн вокруг Франкфурта (50° с.ш., 8° в.д. до 9° в.д.), что соответствует из нескольких более мелких точечных источников, о которых сообщается в E-PRTR.
Мы применяем алгоритм аппроксимации пиков к региональным разрезам вокруг электростанций, работающих на буром угле (рис. 5, B и C), и обнаруживаем очень хорошую корреляцию R2 = 0,99 между подобранными выбросами и E-PRTR (рис. 5D). Расчетные выбросы (таблица S3) превышают предел обнаружения 0,11 кг/с, но примерно на 30% ниже значений, указанных в E-PRTR. Это отклонение соответствует погрешности около 65%, но указывает на систематический эффект. Полученные значения интенсивности выбросов составляют около 0,2 г/кВтч.
Как показано, нисходящие карты выбросов с высоким пространственным разрешением могут быть получены путем объединения спутниковых измерений тропосферных столбцов NO2 с полями ветра, но без необходимости использования моделей переноса химических веществ, как в предыдущих исследованиях (17, 18). Этот подход может применяться в глобальном масштабе, что особенно полезно для актуальных кадастров выбросов NOx для быстро развивающихся стран, где восходящие кадастры устарели или вообще недоступны. Кроме того, высокая чувствительность дивергенции точечных источников позволяет локализовать их с точностью менее 2 км, что также может оказаться полезным для предстоящих спутниковых миссий по мониторингу CO2 и количественного определения выбросов точечных источников с неопределенностью около 40% и предел обнаружения 0,03 кг/с в идеальных условиях. Но даже при субоптимальных условиях (особенно плохая статистика из-за облачности) расхождение выявляет точечные выбросы по всему миру с неопределенностью около 65% и пределом обнаружения 0,11 кг/с.
МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДЫ
Спутниковые данные
Прибор TROPOMI на спутнике S-5P обеспечивает почти ежедневный глобальный охват плотностей тропосферного столба (просто обозначается как столбцы в этом исследовании) NO2 с пространственным разрешением 3,5 × 7 км2 (3,5 × 5,5 км2 с августа 2019 г. и далее) с эстакадами около 13:30 по местному времени.
Колонки тропосферного NO2 были взяты из автономных продуктов S-5P/TROPOMI L2 (11). Измерения с долей облачности выше 30% или «значением qa» (указывающим на качество данных) ниже 0,75 были пропущены. Ежедневные карты были созданы путем нанесения столбцов NO2 на регулярную сетку широты и долготы с шагом 0,027°, соответствующим 3 км в широтном направлении. Для каждой эстакады из оперативного столбца тропосферы вычитался 5-й процентиль в пределах рассматриваемого региона, чтобы устранить погрешности стратосферной оценки и верхнего тропосферного фона, в результате чего получился нижний тропосферный столбец V.
Данные о ветре
Данные о ветре были взяты из оперативного анализа ECMWF (12). Шестичасовые выходные данные были линейно интерполированы к отметке времени орбиты TROPOMI, которая обычно составляет 1 час до получения данных нах Эр-Риядом. Векторы ветра w = (u, v) брались от вертикального модельного уровня, соответствующего высоте около 450 м над землей. Для изучения чувствительности были проанализированы и другие модельные уровни (около 250 и 730 м над землей).
Дивергенция
Карты суточных зональных и меридиональных потоков F = (Fu, Fv) были получены путем умножения V с координатной сеткой на пространственно интерполированные поля ветра w. Временные средние значения F (рис. S4) использовались для расчета D. Численные производные рассчитывались как центрально-конечная разность четвертого порядка.
(y−2 − 8y−1 + 8y+1 − y+2)/(12 h) (19), где h — интервал в x.
Итеративная подгонка пика
Для отделения выбросов точечных источников от фона загрязненного города был применен итеративный алгоритм подбора пиков:
1) Для заданной карты E было определено положение максимума Pmax = (latmax, lonmax).
2) Вокруг Pmax была подобрана двумерная гауссова поверх линейного фона.
3) Подогнанный пик был вычтен из E.
Рисунок S5 иллюстрирует эту процедуру в 1D для пересечений через PP9 и PP10.
Подогнанная функция Гаусса включает параметры для постоянного и линейного фона, смещения положения пика по широте (широта) и долготы (долгота) и параметры ширины по широте и долготе, а также допускает свободное вращение.
Положение пика определялось без каких-либо априорных знаний о расположении точечных источников. На втором этапе подобранные пиковые выбросы были связаны с точечным источником с ближайшим соответствием в пространстве между установленным максимальным положением и априорным местоположением. Для Эр-Рияда итеративная подгонка пиков дает шесть точечных источников, каждый из которых может быть сопоставлен с PP/CP, с расстояниями менее 2 км между подобранным и априорным положением, т. е. лучше, чем шаг сетки в 3 км.