Интерес Леопольда довольно быстро распространился на творчество Климта и почти неизвестных мастеров прикладного искусства венской школы. Он познакомился с братом Рихарда Герстля и буквально за гроши стал обладателем его потрясающих работ. Между тем Леопольд снискал себе известность как выдающийся специалист по творчеству Шиле, которому присылали на экспертизу некоторые картины, чтобы установить подлинное авторство.
Однако Леопольда не оставляло желание поближе познакомиться и с другими произведениями этого художника. Еще в 1950 году он предоставил некоторые экспрессионистские картины из своего собрания, написанные в 1910–1915 годах, для выставки в Амстердаме. Хотя шумиха вокруг заново открытого немецкими искусствоведами Шиле долго не затихала, Леопольд все еще не был удовлетворен и не спешил праздновать победу, он хотел настоящего прорыва, который и произошел в 1964 году. Первая достаточно представительная выставка, посвященная творчеству Шиле, состоялась в лондонской Галерее Мальборо и имела большой, вполне предсказуемый успех, причем по двум причинам: из-за яростного негодования публики, возмущенной бесстыдством и эротизмом Шиле, и из-за общего восхищения и ликования его поклонников. В следующем году Леопольд повез работы Климта и Шиле в нью-йоркский Музей Гуггенхейма, причем действовал при этом против собственных интересов, поскольку утратил таким образом возможность покупать что-либо дешево.
Основу сегодняшнего собрания составляют 220 живописных полотен и рисунков Шиле общей стоимостью почти миллиард евро. Профессор Леопольд (хоть он и ворчит из-за недостаточного количества лифтов в новом здании) — счастливейший человек. Осуществилась мечта всей его жизни, его сокровищами ежедневно любуются сотни людей, и это приносит ему куда больше радости, чем он испытывал в те времена, когда картины хранились в его доме в престижном пригороде Вены. С тех пор как коллекция переехала в музейное помещение, они с женой большую часть дня проводят в «своем» музее. И работают не просто как экскурсоводы, ему как директору приходится решать множество административных вопросов, да и организация как минимум трех специализированных выставок, дополняющих постоянную экспозицию, требует немалых усилий. Как правило, эти выставки он курирует сам: выбирает произведения из собственных запасников, а также привлекает экспонаты из других коллекций в порядке обмена.
Организация музея, с его точки зрения, подобна обустройству родильной палаты, причем совершенно буквально, и, вероятно, именно поэтому в этом сияющем белизной кубе из ракушечника внутри больше света, чем в соседнем Музее современного искусства. Ощущение глубины пространства придает планировка атриума, а также вмонтированные в пол стеклянные панели, сквозь которые можно видеть нижние этажи. Постоянная экспозиция тоже была устроена не без творческого участия директора: столь любимые им картины Шиле выставлены в помещении с прозрачной стеклянной крышей, чтобы они максимально освещались естественным светом. Климту отведено место при входе, среди произведений прикладного искусства малоизвестных художников венской школы, великолепных образцов мебели югендстиля и предметов интерьера, относящихся к периоду рубежа XIX–XX веков. Порядок определяется хронологически и отнюдь не в соответствии со стилистическим родством: на одном этаже с произведениями Климта, рядом с работами Иозефа Хоффмана и Коломана Мозера соседствуют картины Рихарда Герстля. Нижний этаж отведен XIX веку: Фердинанд Вальд-мюллер, Фридрих Гауэрман, Михаель Недер, Эмиль Якоб Шиндлер, Карл Шух, Тина Блау. В более дальних помещениях выставлены графические работы XIX и XX веков и среди них рисунки Шиле и Климта. Оба верхних этажа отведены экспрессионистам и австрийскому искусству периода между двумя мировыми войнами. Здесь также находится и гордость Леопольда — зал Колига. На самом верху произведения Шиле окружены залами с полотнами Герберта Бекля, Ганса Белера, Иозефа Добров-ски, Альбин Эггер-Линц, Антона Файстауэра, Оскара Кокошки, Макса Оппенхаймера и Альфонса Вальде.