Наиболее ранние булгарские поселения на территории современного Болгара возникли на рубеже IX—X столетий. В 922 году булгары приняли ислам. Булгарские ювелирные изделия, булгарские кожи, меха, мёд, булгарская кольчуга были известны во многих странах и пользовались там большим спросом. Булгарские купцы вели обширную торговлю со многими странами Европы и Азии.
В 1220 Болгар сожгли русские князья.
До монгольского завоевания в 1236 году город представлял собой один из центров внешней торговли Волжской Булгарии.
До возведения Сарай-Бату в Булгаре располагалась ставка Бату. При мусульманине Берке Булгар стал центром Булгарского улуса Золотой Орды. В период правления хана Узбека город достиг наивысшего расцвета в городе были построены каменные здания, частично сохранившиеся и по нынешний день.
В 1361 году князь Булат-Тимур сжёг Булгар, который, впрочем, вновь возродился.
В 1399 году Юрий Дмитриевич ( звенигородский и галицкий князь (с 1389), третий сын Дмитрия Донского )совершил успешный поход на Среднее Поволжье — первый поход, в котором русские разорили достаточно обширные татарские земли, разгромив 14 городов, приведя на Русь огромную добычу.
После окончательно разрушения в 1431 году булгары фактически восстановили своё государство с последней столицей в Иске-Казан.
С 1552 года, после завоевания Казанского ханства, город вошёл в состав Российского государства.
В XVII веке на месте Болгара основан православный Успенский монастырь. Развалины Болгара специально посещали царь Пётр I и императрица Екатерина II.
В современной истории город затапило в результате заполнения Куйбышевского водохранилища.
В 1957 году был заложен новый город с названием Куйбышев. А в 1991 город был переименован в Болгар по имени древнего города Болгар Волжской Болгарии.
В болгарском государственном историко-архитектурном музей-заповеднике хранится самый большой в мире Каран (размер в закрытом виде 1.5×2 метра).
Сколько раз горел город, а закончил свои дни от затопления.