Официально организация была сформирована в 1975 году в Бейрутеливанским армянином Акопом Акопяном, который принимал участие в деятельности палестинских вооруженных организаций в начале семидесятых. Однако до своего официального образования имели место отдельные теракты.
- в 1972 году был заминирован почтовый ящик посольства Турции;
- 27 января 1973 года в Санта-Барбаре (США) в отеле «Балтимор» 78-летний Гурген Яникян, 13 выстрелами убил турецкого консула и вице-консула. Его осудили, а через 11 лет освободили по причине смертельной болезни;
- в 1974 году в Бейруте произошел взрыв турецкого посольства.
По некоторым данным, Акопян был членом Народного фронта освобождения Палестины (НФОП), и НФОП помогала финансировать армянскую группу. Также предполагается, что АСАЛА спонсировалась Советским Союзом, как средство давления на Турцию, в целях уменьшения её значимости в Североатлантическом Альянсе[13].
Первой атакой АСАЛА был взрыв в офисе Всемирного совета церквей 20 января 1975 года в Бейруте, под названием «Группа заключённого Гургена Яникяна», которая через несколько месяцев сменила название на Армянскую секретную армию освобождения Армении.Пострадавших не было.
К 1980 году создание тренировочных лагерей в Ливане позволило построить более постоянную организационную структуру АСАЛА[15].
3 октября 1980 года, после преждевременного взрыва бомбы в женевской гостинице, впервые были арестованы члены АСАЛА — Алек Енигомшян и Сюзи Махсереджян. Через год от рака умер Акоп Тарагчян, в 1975-80 гг. выполнивший десятки взрывов в Турции. Среди наиболее известных нападений АСАЛА — 15-часовой захват турецкого консульства в Париже (24.09.1981), захват аэропорта «Эсенбога» в Анкаре (7.08.1982), взрыв на крытом рынке Стамбула (16.06.1983), взрыв турецкого отделения аэропорта «Орли» в Париже (1983), серия из 4 взрывов в Тегеране (март, 1984) и другие. Журнал «Таймс» в 1983 г. писал: «В последнее десятилетие, 36 турецких дипломатов было убито в разных странах, из них четверо — в США. Боевые группировки кажутся высокопрофессиональными: начиная с создания в 1975 году, самая известная из них — марксистская армянская АСАЛА, тренировалась на базах Организации освобождения Палестины в Бейруте». К 1981 году организация участвует по крайней мере в 40 нападениях в 11 странах мира.
За все время деятельности погибли более 30 членов АСАЛА, несколько десятков были арестованы. Первым был выпущен Алек Енигомшян, последним — Варужан Карапетян (в 2001 г.).
С 1980 по 1997 гг. издавался официальный орган АСАЛА — многоязычный иллюстрированный журнал «Айастан» («Армения»). Различными филиалами Армянского народного движения (АНД), поддерживающего деятельность АСАЛА, выпускались периодические издания «Кайдзер», «Ай Пайкар», «Азат Ай», «Нор Серунд» и др.