Abstract
An updated H2/O2 kinetic model based on that of Li et al. (Int J Chem Kinet 36, 2004, 566–575) is presented and tested against a wide range of combustion targets. The primary motivations of the model revision are to incorporate recent improvements in rate constant treatment and resolve discrepancies between experimental data and predictions using recently published kinetic models in dilute, high‐pressure flames.Attempts are made to identify major remaining sources of uncertainties, in both the reaction rate parameters and the assumptions of the kinetic model, affecting predictions of relevant combustion behavior. With regard to model parameters, present uncertainties in the temperature and pressure dependence of rate constants for HO2 formation and consumption reactions are demonstrated to substantially affect predictive capabilities at high‐pressure, low‐temperature conditions. With regard to model assumptions, calculations are performed to investigate several reactions/processes that have not received much attention previously. Results from ab initio calculations and modeling studies imply that inclusion of H + HO2 = H2O + O in the kinetic model might be warranted, though further studies are necessary to ascertain its role in combustion modeling. In addition, it appears that characterization of nonlinear bath‐gas mixture rule behavior for H + O2(+ M) = HO2(+ M) in multicomponent bath gases might be necessary to predict high‐pressure flame speeds within ∼15%.The updated model is tested against all of the previous validation targets considered by Li et al. as well as new targets from a number of recent studies. Special attention is devoted to establishing a context for evaluating model performance against experimental data by careful consideration of uncertainties in measurements, initial conditions, and physical model assumptions. For example, ignition delay times in shock tubes are shown to be sensitive to potential impurity effects, which have been suggested to accelerate early radical pool growth in shock tube speciation studies. In addition, speciation predictions in burner‐stabilized flames are found to be more sensitive to uncertainties in experimental boundary conditions than to uncertainties in kinetics and transport. Predictions using the present model adequately reproduce previous validation targets and show substantially improved agreement against recent high‐pressure flame speed and shock tube speciation measurements. Comparisons of predictions of several other kinetic models with the experimental data for nearly the entire validation set used here are also provided in the Supporting Information. © 2011 Wiley Periodicals, Inc. Int J Chem Kinet 44: 444–474, 2012
В улучшенной кинетической модели отношения дигидрида к диоксиду основанной Ли модель была предоставлена и испытана в широком диапазоне горения целей. Первичная мотивация для пересмотра модели включает улучшения в курсе постоянного дополнения и решения различий между экспериментальными данными и предсказываемыми использованной в последней кинетической модели горения в пламени с высоким давлением
Подготовлены для создания определения главных и побочных свойств неопределенностей в обоих реакция в порядке возрастания параметры кинетической модели. Возможно предсказаны основные свойства горения. С заданными параметрами настоящее неопределенности в температурах и давлениях зависят от нестабильности для воды формируя и образовывая реакций создавая основу для предсказаний поведения пламени в высоком давлении при низкотемпературной постоянной.
С подготовкой модели неопределенности вычисляя и преобразовывая вкладывая несколько процессов которые не были учтены ранее. Результаты этих вычисление в учебной модели включают H+HO2 = H2O+O в кинетическую модель и могут различаться для будущих вычислений роль которых важна в процессах горения. В дополнение это сказывается на характеристиках нелинейности газ/пар смеси и для правил свойств H+O2(+M)= H2O(+M). В многокомпонентных. газ/пар смесях которые могут быть предсказаны в скорости пламени с высоким давлением с точностью около 15%
В улучшенной теории испытано все предыдущих определенных целей сформированных Ли также и новые цели из текущего наблюдений. Особое внимание это переподготовка для сравнивания подтекста в представленной уклончивой модели между экспериментальными данными с осторожностью измеряя неопределенности измерений при начальных условиях и в условиях реальной неопределенности горения. Например горение задерживается на время и повреждает измерительный прибор и чувствительность возможных последствий которые могут быть усилены начальной группой радикалов влияние повреждений на измерительный прибор специально изучается.
Доп. предсказываются места где огонь задерживается и которые определены как наиболее чувствительные к неопределенностям в эксперименте это поверхности, по параметры кинетики и движения. Предсказывая настоящую модель необходимо воспроизвести предыдущие цели и показывая основу для возможности улучшений против пламени под высоким давлением учитывая скорость разрушений специальных измерительных приборов. Предположены несколько похожих кин. мод. с экспериментальными данными близкими по всем параметрам используемых здесь которые также присутствуют во вспомогательной инфо.