Кроме Юрия Гагарина, основными претендентами на первый полет в космос были Герман Титов и Григорий Нелюбов. Комиссией было принято решение допустить к полёту Гагарина, Титова утвердили запасным космонавтом. Позже Нелюбова за нарушение дисциплины исключили из отряда космонавтов, спустя несколько лет он погиб в результате несчастного случая.
Было подготовлено три варианта сообщения ТАСС о первом полете человека в космос. Вскрыть один из них должны были по звонку из Кремля. Обращений «первого космонавта к советскому народу» тоже было три — от Гагарина, Титова и Нелюбова. Перед полетом Гагарин написал прощальное письмо жене и детям, после его гибели письмо передали супруге Валентине Ивановне.
Перед полетом в космос Гагарин слушал песни Булата Окуджавы.
Во время спуска к Земле Гагарин, увидел в иллюминаторе бушующее пламя и сообщил: «Я горю, прощайте, товарищи!». Никто не знал как именно корабль будет проходить плотные слои атмосферы при спуске. Гагарин увидев огонь решил, что гибель неизбежна.
Через месяц после полета Юрия отправили в зарубежную поездку с «Миссией мира». В Англии во время визита к королеве, произошел забавный инцидент. Стол был сервирован множеством ложечек, вилочек и других приборов, с которыми он не умел обращаться . Гагарин прямо сказал: «Ваше Величество! Я человек простой, вырос в глухой русской деревне, где для любой еды инструмент один — ложка. Поэтому я не знаю, как пользоваться всеми этими штуками». Королева ответила: «Вы напрасно смущаетесь. Я выросла в Букингемском дворце, но до сих пор тоже плохо разбираюсь в назначении этих приборов». Она взяла простую ложку и вместе с космонавтом начала есть паштет из омаров.
В качестве премиальных первый космонавт получил 15 000 рублей, автомобиль «Волга», четырехкомнатную квартиру с меблировкой, и другие подарки.
Подарок французской компании Matra: спортивный автомобиль Matra Djet.
Гагарин любил кататься на водных лыжах, охоту, коллекционировал кактусы.
Юрий Алексеевич часто читал дочерям стихи наизусть. Девочки очень любили животных, поэтому отец постоянно привозил домой разных зверушек: собак, кошек, белок, даже маленькую лань.
Вдова первого космонавта Валентина Ивановна до сих пор живет в Звездном городке, с попугаем ара, которого откуда-то привез Юрий Алексеевич.
27 марта 1968 года Юрий Гагарин погиб в авиакатастрофе, во время тренировочного полёта на самолёте МиГ-15УТИ недалеко от деревни Новосёлово Киржачского района Владимирской области. При расследовании отказов или неисправностей техники не выявлено. В крови погибших летчиков посторонних веществ не нашли. В 2013 году стало известно, что в зоне тренировочных полётов, в 10—15 метров от самолёта Гагарина и Серегина, несанкционированно оказался истребитель Су-15, шедший на скорости сверхзвука, возмущенным потоком он вогнал МиГ в спираль, выйти из которой лётчики не успели.