Освобождение крестьян и некоторое ослабление полицейского режима в России вызвали бурное развитие оппозиции правящему режиму. Это вызвало к жизни тайную организацию Ишутина, созданную в Московском университете в 1863 г. Члены этого кружка считали себя учениками Чернышевского и пришли к мысли, что убийство царя даст толчок для начала народной революции. 4 апреля 1866 г. ишутинец Каракозов несколько раз стрелял в Александра II, но промахнулся, был схвачен и повешен.
В 1868 г. в Петербурге была создана террористическая группа «Народная расправа» во главе с психически нездоровыми студентом Нечаевым и журналистом Ткачевым. К началу 70-х г. XIX в. в кругах революционной оппозиции сформировалось течение народников, главными идеологами которого были Бакунин и Лавров. Поскольку рабочих в России почти не было, народники надеялись организовать революцию при помощи крестьян, проведя среди них соответствующую агитацию. Бакунин призывал «Русь к топору», надеясь утопить существующий режим в крови крестьянских бунтов. Лавров отличался более умеренными взглядами, считая, что сперва крестьян нужно просветить, а уже затем вести на борьбу.
В 1873 г. народники начали «хождения в народ», надеясь в беседах с крестьянами убедить их бунтовать. После провала «хождений» народники решили вести пропаганду среди рабочих. Этим попыталась заняться созданная в начале 1875 г. народническая группа «москвичей», но уже через несколько месяцев она была разгромлена полицией. Неудачи заставили народовольцев полностью пересмотреть свою программу. В конце 1876 г. возникла организация «Земля и воля», челны которой считали, что нужно организовывать длительные поселения революционеров в местах, где народ выражал недовольство. Однако очень скоро «землевольцы» занялись террором.
Весной 1879 г. в «Земле и воле» сформировалась фракция, которая считала террор единственным средством борьбы. В апреле они организовали покушение на Александра II, но царь остался жив, а террорист Соловьёв был схвачен и повешен.
Поскольку не все члены организации считали индивидуальный террор действенным средством, летом 1879 г. «Земля и воля» раскололась. Умеренные народники по главе с Плехановым, Аксельродом и Засулич создали группу «Черный передел», а убежденные террористы под началось Желябова организовали «Народную волю».
Весной 1879 г. в Москве прошел съезд земских деятелей, на котором депутаты обратились к царю с просьбой о даровании стране конституции. Одновременно «Народная воля» принята решение о казни императора и начала настоящую охоту за Александра II. В ноябре 1879 г. было взорвано полотно железной дороги, по которой царь возвращался из Крыма в Петербург, однако Александр не пострадал.
5 февраля 1880 г. рабочий Халтурин устроил взрыв в Зимнем дворце прямо под столовой императора. Погибло множество людей, но Александр вновь уцелел.
В 1880 после покушения Халтурина правительство учредило Верховную распорядительную комиссию под началом генерала Лорис-Меликова. Эта комиссия должна была покончить с террористами и разработать проект конституции, чтобы установить общественное спокойствие. В августе комиссия была распущена, но Лорис-Меликов продолжил работу над конституцией уже как министр внутренних дел. К весне 1881 г. проект было полностью готов, и утром 1 марта император его подписал. Спустя несколько часов член «Народной воли» польский шляхтич Игнат Гриневицкий взорвал карету с Александром II, который получил смертельные ранения и в тот же день умер.