Ларри попал на Даунинг-стрит из лондонского приюта для животных «Баттерси» (Battersea Dogs and Cats Home). Поскольку резиденция главы правительства располагается в старом здании, мыши и крысы являются там постоянной проблемой и по традиции коты — неотъемлемый атрибут резиденции. В январе 2011 года один грызун даже попал в объектив телекамеры и был показан по телевидению. После представления на официальном брифинге, с 16 февраля 2011 года Ларри занял должность Главного Мышелова Резиденции Правительства Великобритании (англ. Chief Mouser to the Cabinet Office) Его предшественницей на этом посту была кошка Сибил, но она умерла ещё в 2009 году. По сообщению The Guardian, первую мышь на Даунинг-стрит Ларри поймал 22 апреля. Ларри был одним из самых узнаваемых котов в мире. Несмотря на внимание к своей персоне, он достаточно спокойно относился к представителям прессы.
